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本发明公开了一种利用高铝粉煤灰制备莫来石的方法，属于高铝粉煤灰综合利用、耐火材料合成技术领域。本发明以高铝粉煤灰为原料，经过球磨、稀酸活化、脱硅、焙烧得到莫来石。同现有技术相比，本发明原料来源广、无需额外添加任何铝源，并且过程简单、易操作，得到的莫来石具有铝含量高、杂质含量低等特点，生产成本低，不产生二次污染，经济与环境效益显著。