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一种三维纳米网络层状结构复合材料包覆的磷酸铁锂、其制备方法及锂离子电池。其中，所述复合材料由导电聚合物、石墨烯和碳纳米管复合得到。包覆的磷酸铁锂制备方法包括以下步骤在制备磷酸铁锂前驱体无水磷酸铁的过程中将所述复合材料与无水磷酸铁原位掺杂，然后将复合材料原位掺杂的无水磷酸铁、锂源、传统碳材料、溶剂混合得到浆料，将浆料喷雾干燥后煅烧得到三维纳米网络层状结构复合材料包覆的磷酸铁锂。本发明所提供的制备方法简单，原材料来源广泛，成本低，具有非常广阔的实际应用前景。上述包覆后的磷酸铁锂作为锂离子电池的正极材料具有更高的导电性和循环稳定性，综合电化学性能更优异。